Neue Wege für die Oberflächenforschung

18. Mai 2022

Foto: UHH, Marvin Reuner und Daria Gorelova

Momentaufnahmen von Molekülorbitalen enthalten hochpräzise Details über photoinduzierte elektronische und nukleare Umwandlungen auf Zeitskalen unterhalb von Pikosekunden.

Forschenden der Universität Hamburg, von European XFEL und von DESY ist es gelungen, zeitaufgelöste Orbital-Tomographie am Freie-Elektronen Laser (FEL) zu etablieren. Das Team berichtet im Forschungsmagazin Nature Communications über die neue Methode, mit der es möglich ist, die zeitliche Änderung der Wellenfunktion von Molekülen zu beobachten. Dieser Prozess ist von entscheidender Bedeutung für jede Reaktion von Molekülen auf einer Oberfläche und unerlässlich für die Entwicklung neuer funktioneller Geräte.

Molekulare Adsorbate auf festen Oberflächen bilden hybride organisch-anorganische Materialien, deren Eigenschaften für Anwendungen in der Optoelektronik, in der Katalyse, oder in der Energiespeicherung von großem Nutzen sind. Für die Entwicklung neuer funktioneller Geräte ist es jedoch unerlässlich, das Verhalten von Elektronen und Atomen bei der Anregung durch Licht zu verstehen und zu kontrollieren.

Mit Hilfe der Photoelektronenmikroskopie lassen sich die elektronischen Orbitale von Molekülen mit atomarer Auflösung sichtbar machen. Dabei gibt die Form der Orbitale wichtige Einblicke in die Eigenschaften von hybriden organisch-anorganischen Materialien. „Wir haben diese Technik auf den Zeitbereich erweitert, um dynamische Prozesse an der hybriden Grenzfläche zu untersuchen, die innerhalb weniger Pikosekunden nach der optischen Anregung stattfinden“, sagt Daria Gorelova, Professorin an der Universität Hamburg und im Exzellenzcluster „CUI: Advanced Imaging of Matter“.

Ultraschnelle Impulsmikroskopie ermöglicht nie dagewesene Einblicke

Um das Zusammenspiel zwischen Ladungs-, Elektronen- und Strukturdynamik zu verstehen, untersuchten die Forschenden photoangeregte Pentacen-Moleküle, die auf einem Silbersubstrat adsorbiert sind. Am Freie-Elektronen-Laser FLASH bei DESY erhielten sie zeitaufgelöste Photoelektronen-Impuls-Karten. Diese Karten sind Momentaufnahmen von Molekülorbitalen und enthalten hochpräzise Details über photoinduzierte elektronische und nukleare Umwandlungen auf Zeitskalen unterhalb von Pikosekunden. Um diese Daten interpretieren zu können, entwickelte das Team eine theoretische Beschreibung der Photoelektronen-Impuls-Karten; durch die Kombination von experimentellen Daten mit Berechnungen konnten die Details der intramolekularen Elektronen- und Strukturdynamik sowie der Ladungstransferdynamik an der Grenzfläche aufgedeckt werden.

„Die ultraschnelle Impulsmikroskopie wird einen noch nie dagewesenen Einblick in die durch Photonen ausgelöste Dynamik geben und neue Wege für die Oberflächenforschung eröffnen“, sagt Markus Scholz, Staff Scientist bei FLASH. An der Arbeit waren zudem Forschende der Universitäten Kiel und Würzburg sowie der TU Freiberg beteiligt.

Originalpublikation

Kiana Baumgärtner, Marvin Reuner, Christian Metzger, Dmytro Kutnyakhov, Michael Heber, Federico Pressacco, Chul-Hee Min, Thiago Peixoto, Mario Reiser, Chan Kim, Wei Lu, Roman Shayduk, Manuel Izquierdo, Günter Brenner, Friedrich Roth, Achim Schoell, Serguei Molodtsov, Wilfried Wurth, Friedrich Reinert, Anders Madsen, Daria Popova-Gorelova, and Markus Scholz

“Ultrafast orbital tomography of a pentacene film using time-resolved momentum microscopy at a FEL”

Nature Communications 13, 2741 (2022)

DOI:  10.1038/s41467-022-30404-6