20. August 2026

Foto: DESY, O. Yefanov, UHH/DESY, H. Chapman, ASU, P. Fromme (links); UHH/CUI (rechts)

Streuungsmuster eines Mikrokristalls, das mit dem Röntgenpuls eines Freie-Elektronen-Lasers aufgenommen wurde.

Wenn ein Elektronenpaket mit annähernd Lichtgeschwindigkeit durch eine 100 Meter lange periodische Anordnung von Magneten fliegt, nachdem es in einem linearen Teilchenbeschleuniger auf Giga-Elektronenvolt beschleunigt und zu einem Puls von nur Femtosekundendauer komprimiert wurde, strahlt es die hellsten Röntgenblitze ab, die je erzeugt wurden. Im Magazin „Advanced Imaging of Matter – sieben Jahre CUI im Focus“ gibt Prof. Henry Chapman einen Überblick über die Fortschritte, die in der Untersuchung mit Röntgenlasern erzielt wurden.

Der oben beschriebene Prozess wird als Selbstverstärkung der spontanen Emission bezeichnet. Er findet im European XFEL in Hamburg sowie in anderen Freie-Elektronen-Röntgenlasern auf der ganzen Welt Tausende Male pro Sekunde statt und beruht auf feiner Abstimmung und hoher Präzision über die gesamte Länge der kilometerlangen Anlage. Die Elektronen werden durch die kontinuierliche Wechselwirkung mit dem von ihnen erzeugten intensiven Licht in korrelierte Schwingungen versetzt. Diese positive Rückkopplung erzeugt räumlich kohärentes Röntgenlicht.

Mit Spitzenleistungen, die milliardenfach höher sind als bei Synchrotronstrahlungsanlagen, haben diese Quellen ein neues Feld der ultraschnellen Röntgenforschung eröffnet, das über ein sehr hohes Potential verfügt. Die Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler des CUI-Clusters sind führend in der Entwicklung und Anwendung von Methoden, die diese Strahlung nutzen, um die Struktur und Dynamik von Materialien auf der Längen- und Zeitskala von Atomen zu erforschen.

Hohe Intensität der Pulse verdampft alles Material

Eine der ersten Herausforderungen bei Experimenten an einem XFEL besteht darin, dass die hohe Intensität der Pulse alles Material verdampft, das sich im Weg des fokussierten Strahls befindet. Diese Zerstörung findet jedoch erst statt, nachdem der Femtosekundenpuls die Probe durchlaufen hat, und hinterlässt im erzeugten Beugungsmuster oder Spektrum normalerweise keine Spuren. Der Röntgenpuls läuft der Beschädigung quasi davon. Pionierarbeiten von Prof. Henry Chapman haben es ermöglicht, diese Herausforderung zu nutzen. Mit seinem Team entwickelte er die Methode der „Beugung vor der Zerstörung“, die es erlaubt, Proteinstrukturen von Proben zu bestimmen, die zu strahlungsempfindlich sind, um mit herkömmlichen Röntgenquellen vermessen zu werden; gleichzeitig müssen makromolekulare Kristalle nicht mehr kryogenisch gekühlt werden.

Da die Probe jedoch in einem einzigen „Schuss“ zerstört wird, erforderte dies ein neues Paradigma für die Messung dreidimensionaler Strukturen: Bei der seriellen Kristallographie wird ein Strom kleiner Kristalle in einem Flüssigkeitsstrahl, einem Aerosol oder auf andere Weise durch den Strahl geschleudert. Am European XFEL können pro Sekunde mehr als 3.000 einzelne Kristalle hintereinander gemessen werden, wobei die Anzahl durch die Geschwindigkeit des Detektors begrenzt ist. Nachdem die Ausrichtung eines jeden Kristalls präzise bestimmt wurde, können die Messdaten der einzelnen Proben zu einem aussagekräftigen Gesamtbild zusammengeführt werden. So entsteht eine detaillierte dreidimensionale Karte im Bezugssystem des Kristallgitters.

Leistungsfähige „Big Data“-Experimente um seltene Ereignisse

Da die Belichtungszeit so kurz ist, ermöglicht die Methode die Messung von Änderungen der 3D-Strukturen in Abhängigkeit der Zeit. Photoaktive Proteine können durch den Lichtblitz eines optischen Lasers aktiviert werden, der so synchronisiert ist, dass er kurz vor dem Röntgenpuls eintrifft. Variiert man diese relative Verzögerung, kann man die zeitversetzten Bilder zu einem „molekularen Film“ zusammenstellen, um zum Beispiel die trans-zu-cis-Isomerisierung des Chromophors im photoaktiven gelben Protein (PYP) zu verfolgen, die weniger als 500 Femtosekunden nach der Photoabsorption stattfindet. Die zeitliche Auflösung solcher Experimente ist durch den sogenannten Jitter in der Synchronisation zwischen dem Anregungs- oder „Pump“-Puls und der Röntgen-„Sonde“ auf etwa 100 Femtosekunden begrenzt. Mit einem leistungsfähigen Ansatz mittels maschinellen Lernens lassen sich die Millionen von gesammelten Mustern in eine Zeitreihe auf einer viel feineren Skala von etwa 10 Femtosekunden sortieren. Auf diese Weise beobachteten Prof. Robin Santra und seine Kolleginnen und Kollegen den Strukturübergang durch einen konischen Schnittpunkt der Potenzialenergieflächen des angeregten Zustands und des Grundzustands. Dabei identifiziert die Fourier-Analyse die gleichen Frequenzen wie die Raman-Spektroskopie. Dies unterstreicht, wie leistungsfähig diese „Big Data“-Experimente sind, um seltene und vorübergehende Ereignisse in einem Prozess zu extrahieren.

Für die Prozesse der Photosynthese und des Sehens sind photoaktive Proteine von Bedeutung. Forschende des CUI-Clusters haben etwa lichtgesteuerte Proteine untersucht, die DNA reparieren. Aber wie können wir die Dynamik der großen Mehrzahl der Makromoleküle untersuchen, die nicht durch Licht aktiviert wer-den? Eine Möglichkeit besteht darin, Lichtaktivierer zu entwickeln, etwa Verbindungen, die sich bei Lichtabsorption auftrennen und einen Reaktanten freisetzen, der schnell zu einer aktiven Stelle eines Proteins diffundiert. Prof. Arwen Pearson hat solche „Photokäfige“ für Experimente an XFELs und Synchrotronquellen entwickelt. Durch die Vermischung einer Reaktantenlösung mit der Suspensionslösung von Proteinkristallen können über längere Zeiträume von Millisekunden Zwischenzustände in Reaktionen von arzneimittelresistenten Bakterienstämmen vermessen werden, die Tuberkulose verursachen. Diese Zwischenzustände zeigen, wie sich das Protein verhält, um den Wirkstoff aufzunehmen, und geben Hinweise darauf, wie das Medikament besser angepasst werden kann. Die serielle Kristallographie hat hier ein neues Gebiet der makromolekularen Strukturdynamik eröffnet, indem zeitabhängige Strukturlandschaften ein neues Verständnis der Funktionsweise von Proteinen ermöglichen.

Serielle Messungen auch an Nanopartikeln und Makromolekülen

Die hohen Pulsraten des European XFEL ermöglichen es auch, den Ansatz der seriellen Messung auf Nanopartikel und einzelne Makromoleküle auszuweiten. Allerdings liefern Objekte, die so klein sind wie ein einzelnes Protein, selbst bei den extremen Intensitäten des XFEL nur sehr schwache messbare Beugungssignale, die im Hintergrundrauschen untergehen können. Um ein Signal zu erzeugen, das sich von diesem Rauschen absetzt, sind viele Millionen von Mustern erforderlich, die zunächst in einem gemeinsamen Bezugssystem ausgerichtet werden müssen. Ohne ein Kristallgitter, das ein erkennbares Muster liefert, hat sich dieser Schritt als schwierig erwiesen. Bei einem Proof-of-Principle-Experiment mit Gold-Nanopartikeln konnten 10 Millionen individuelle Muster erfasst werden. Mithilfe des maschinellen Lernens wurden die schwachen Muster zu einem latenten Raum kombiniert, mit dem die 3D-Strukturen während eines Übergangs verfolgt werden konnten.

Dieser Ansatz wird nun auf zeitaufgelöste Studien der Kopplung von Licht an Nanostrukturen, wie beispielsweise die Polaritondynamik, angewendet. Im CUI-Cluster haben Prof. Jochen Küpper und seine Kolleginnen und Kollegen Instrumente zur Erzeugung feiner Strahlen aus einzelnen Aerosol-Partikeln entwickelt, um diese in den Röntgenfokus zu bringen. Die Gruppe perfektioniert auch einen alternativen Ansatz, der strukturelle Informationen aus einem Ensemble von Molekülen extrahiert, indem alle Moleküle im Raum ausgerichtet und sogar Quantenzustände ausgewählt werden, sodass Beugungsmuster über viele Pulse akkumuliert werden können. Eine weitere, in Hamburg entwickelte Methode basiert auf dem Coulomb-Explosion-Imaging, bei dem die atomaren Fragmente von Molekülen in einem Ionenimpuls-Spektrometer nachgewiesen werden (siehe auch S. 46 im Magazin). Durch den Einsatz intensiver XFEL-Pulse zur gleichzeitigen Ionisierung mehrerer Atome in einem einzelnen Molekül kann eine sehr klare Lokalisierung der Ionen aus dem explodierenden Molekül gewonnen werden, die zur Rekonstruktion von Strukturen und zur Verfolgung von Ladungsumlagerungen und anderen ultraschnellen molekularen Dynamiken Molekül für Molekül genutzt werden kann.

Untersuchung der faszinierendsten Flüssigkeit: Wasser

Neben der Vermessung einzelner Moleküle setzen CUI-Gruppen Freie-Elektronen-Röntgenlaser auch zur Erforschung der Vielteilchenphysik von Ensembles ein, um die strukturelle Dynamik von Flüssigkeiten und Glas zu untersuchen. Durch die Messung der Korrelationen in Beugungsmustern können Ordnungsparameter, Diffusionsdynamik und Wechselwirkungsstärken in mikroskopischen Volumina und auf kurzen Zeitskalen verfolgt werden. Eine der faszinierendsten Flüssigkeiten ist Wasser, dessen anomale Eigenschaften nun durch Korrelationsstreuungsmessungen an unterkühlten Wasserjets untersucht werden können.

Die extremen Intensitäten von Freie-Elektronen-Röntgenlasern wurden weiterhin genutzt, um die nichtlineare Optik und die Quantenoptik auf den Röntgenbereich auszuweiten. Den ersten Innenschalen-Laser realisierte CUI-Forscherin Prof. Nina Rohringer. Dazu erzeugte sie eine Besetzungsinversion durch schnelle Ionisierung von Neonatomen, um einen spektral reinen und vollständig kohärenten Röntgenpuls durch stimulierte Emission zu generieren. Die stimulierte Raman-Streuung erlaubt die Untersuchung kohärenter elektronischer Wellenpakete in Katalysatoren und Enzymen. So lässt sich herausfinden, wie Energieübertragungsprozesse in solchen Systemen kontrolliert werden können. Durch das kohärente Mischen optischer Pulse ermöglicht Dr. Christina Bömer, eine Nachwuchswissenschaftlerin des CUI-Clusters, die Untersuchung der Valenzdynamik, die für viele optische Eigenschaften von Materialien verantwortlich ist, auf atomarer Ebene – eine einzigartige Fähigkeit, die Einblicke in die Erschaffung neuer lichtgesteuerter Funktionalitäten in Materialien bieten wird. Femtosekundenpulse ermöglichen auch eine neue Art von Photonen-Photonen-Korrelationsbildgebung, die von CUI-Forschenden demonstriert wurde, um chemiespezifische atomar aufgelöste Bilder von Molekülen durch Interferenz der Fluoreszenzemission zu erhalten.

Permanente Weiterentwicklung und Optimierung

Freie-Elektronen-Röntgenlaser unterliegen einer permanenten Weiterentwicklung und Optimierung, mit dem Ziel, noch intensivere und kürzere Pulse zu generieren, die bis in den Attosekundenbereich reichen. CUI-Forscherin Prof. Francesca Calegari und ihr Team nutzen diese neuen Möglichkeiten, um Verzögerungen bei der Photoemission von C60-Molekülen zu messen, die sie auf elektronische Quantenkorrelationen zurückführen. Diese Fort-schritte werden neue Perspektiven eröffnen und die Anwendungsbereiche der CUI-Aktivitäten in der Femtochemie erweitern. Konkret wird es möglich sein, Elektronenkorrelationen direkt in der Zeit zu untersuchen, während sie mit sich entwickelnden Kernanordnungen interagieren. Die Kombination von Konzepten aus der konventionellen Röntgenanalyse mit Ideen zur Kohärenz und Kontrolle aus der Laserphysik, der Physik kondensierter Materie und der Femtochemie ist eine signifikante Stärke des CUI-Clusters. Text: Henry Chapman (UHH, DESY)

Literatur

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